界面效應用於TMD超導體系研究獲進展

近日，科學院上海硅酸鹽研究所、上海微系統與信息技術研究所、北京大學等共同合作研究，通過化學剝離成單層 TaS2 納米片，以及納米片抽濾自組裝而重新堆疊成 TaS2 薄膜。重新組裝的 TaS2 薄膜打破了原母體的晶體結構，形成了豐富的均質界面，並獲得了比母體材料更高的超導轉變溫度和更大的上臨界場。相關研究成果以 Enhanced superconductivity in restacked TaS2 nanosheets 為題發表於國際期刊《美國化學會志》（

DOI: 10.1021/jacs.7b00216）。論文第一作者為上海硅酸鹽所在讀研究所潘傑，通訊作者為研究員黃富強。

自1911年超導被發現以來，超導的研究成為凝聚態物理皇冠上一顆最璀璨的明珠。目前超導材料已經用在人們生活的各個方面，包括超導電線，醫院使用的超導核磁共振成像儀以及磁懸浮列車等。然而，儘管超導材料有很多的優勢，但由於目前超導材料的最高超導溫度在零下100多攝氏度，成本仍然很高，難以大面積地推廣。因此，追求更高溫甚至室溫超導是物理學家們的夢想，也具有極高的實際價值。

目前，由於缺乏理論的支持，高溫超導的探索步履維艱。傳統的 BCS 理論難以解釋40 K 以上超導的機理，因此需要提出更完備、更深刻的理論來解釋高溫超導現象，並為高溫超導的探索提供指路明燈。界面超導的發現是近幾年超導領域的一個新亮點。2007年，在 LaAlO33 界面發現超導電性后（

. 2007, 317, 1196），引起了研究者的關注。隨後，在絕緣體 La2CuO4 /金屬相 La

Sr

CuO4 界面也發現了高溫超導增強特性（

, 2008, 455, 782）。最近，科學家們發現， SrTiO3 單晶/單層 FeSe 體系的超導轉變溫度

c （65 K，

, 2013, 12, 605)，遠高於 FeSe 塊體相的

c （8 K），同樣界面效應在其中起到決定性的作用。界面超導的研究為物理學家們探索高溫超導提供了嶄新的思路，具有重大的理論研究價值。過渡金屬二硫族化合物 MQ2 （M=Ti, Nb, Ta, Mo, W 等）的晶體結構由二維[MQ2] 層組成，層間存在弱作用力，是一種准二維的電子系統，在低溫下具有豐富的物理特性。由於其特殊的結構特點，可以通過各種物理或者化學的手段對它們進行剝離，獲得單層的 MQ2 層。其中， 2H-TaS2 是一種典型的電荷密度波（CDW）與超導共存的 TMD 材料，通過插層或高壓的方式可以抑制 CDW 轉變，增強 2H-TaS2 的超導特性。然而，界面調控 2H-TaS2 電子結構卻未見報道。為了在 TaS2 中構築豐富的界面，研究團隊通過採用鹼金屬離子插層剝離的方法獲得單層的 TaS2 納米片，並通過抽濾的方式對其進行組裝，得到重堆疊的 TaS2 薄膜。薄膜內部層與層之間發生無規則的扭曲，破壞了原先的晶體結構，形成了均質的界面。經過進一步的研究發現，重堆疊 TaS2 薄膜的電子比熱係數 γ 兩倍於塊體的 2H-TaS2 。基於固體比熱的德拜模型理論，更大的電子比熱係數 γ 說明重堆疊 TaS2 薄膜的費米面附近具有更多的電子態密度。為了更好地解釋重堆疊 TaS2 薄膜超導增強的機理，研究團隊採用密度泛函理論（DFT）對兩種材料的電子結構進行模擬分析。計算結果發現重堆疊后的 TaS2 薄膜，因層與層之間存在扭曲，界面處電子的離域化程度增強，由此導致費米面附近的電子態密度增加，超導特性增強。該項研究成果豐富了界面超導的研究內容，為完善超導理論，探索更高溫的超導體系提供了很好的研究思路。

圖1. a, 重堆疊 TaS2 薄膜的結構示意圖；b, 重堆疊 TaS薄膜的 XRD 圖譜；c, 重堆疊 TaS2 薄膜的 HAADF-STEM 圖像；d，重堆疊 TaS2 薄膜的選區電子衍射。

圖2. a, 重堆疊 TaSTaS粉末以及重堆疊 TaS2 薄膜的電阻隨著溫度的變化關係；c, 不同磁場下重堆疊 TaS2 薄膜的電阻隨溫度的變化關係；d, 重堆疊 TaS2 薄膜的比熱性能測試。