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科學網—研究團隊構建新催化劑

本報訊(記者劉萬生 通訊員張平媛)近日,大連理工大學教授石川與國內外合作者,突破了以可還原性載體分散貴金屬為低溫變換催化劑的傳統研究思路,利用過渡金屬碳化物熱穩定性好且與被分散金屬有較強相互作用的特點,構建雙功能碳化物負載金催化劑Au/α-MoC1-x。相關成果發表於《科學》。

水煤氣變換反應提供了一條同時製取氫氣並凈化一氧化碳的重要途徑,其與水汽重整反應組合是目前廉價制氫的主要技術。但傳統低溫水汽變換催化劑制氫效率偏低,研發新一代低溫變換催化劑具有重要的科學意義和實用價值。

石川課題組與北京大學馬丁、美國布魯克海文國家實驗室約瑟·羅德里格斯、中科院大學周武、中科院山西煤化所/中科合成油溫曉東等課題組合作,構建了雙功能碳化物負載金催化劑Au/α-MoC1-x:立方相α-MoC1-x低溫活化解離水,被分散的金促進低溫一氧化碳吸附活化,在界面處完成重整反應並生成氫氣。該催化劑可將水煤氣變換反應溫度大幅降低至120oC。在空速高達180000h-1的反應條件下,反應活性較文獻報道提升了20餘倍,而一氧化碳轉化率超過95%,有效解決水煤氣變換反應低溫條件下高反應轉化率與高反應速率不能兼得的難題。

結構表徵表明:在銅與載體碳化鉬的強相互作用影響下,銅形成二維層狀納米結構,並形成缺電子中心,在高溫活化和反應條件下表現出優異的結構穩定性。上述電子與幾何結構特性是Au/α-MoC1-x催化劑具有優異低溫WGS活性的微觀機制。



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