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點贊!剛剛,大連理工大學又一研究成果發表在《Science》上!

近日,我校化工與環境生命學部化學學院石川教授課題組最新研究成果以「Atomic-layered Au clusters on α-MoC as catalysts for the low temperature water-gas-shift reaction」為題發表於2017年6月22日的《Science》上(DOI:10.1126/science.aah4321)。

水煤氣變換反應提供了一條同時製取氫氣並凈化CO的重要途徑,其與水汽重整反應組合是目前廉價制氫的主要技術。傳統低溫水汽變換催化劑(Cu-Zn-Al)制氫效率偏低,無法滿足低溫氫燃料電池系統有效整合的需求,研發新一代低溫變換催化劑具有重要的科學意義和實用價值。

我校化工與環境生命學部化學學院石川課題組與北京大學馬丁課題組、美國布魯克海文國家實驗室Jose A. Rodriguez、科學院大學周武、山西煤化所/中科合成油溫曉東等課題組合作,突破以可還原性載體分散貴金屬為低溫變換催化劑的傳統研究思路,利用過渡金屬碳化物熱穩定性好且與被分散金屬有較強相互作用的特點,構建雙功能碳化物負載金催化劑Au/α-MoC1-x:立方相α-MoC1-x低溫活化解離H₂O,被分散的金促進低溫CO吸附活化,在界面處完成重整反應並生成H₂。該催化劑可將水煤氣變換反應溫度大幅降低至120℃。在空速高達180,000 h-1(負一次方)的反應條件下,反應活性達到1.05 molCO/(molAu*s),較文獻報道提升了20餘倍,而CO轉化率超過95%,有效解決水煤氣變換反應低溫條件下高反應轉化率與高反應速率不能兼得的難題。結構表徵表明:在Au與載體碳化鉬的強相互作用影響下,Au形成二維層狀納米結構,並形成缺電子中心,在高溫活化和反應條件下表現出優異的結構穩定性。上述電子與幾何結構特性是Au/α-MoC1-x催化劑具有優異低溫WGS活性的微觀機制。

我校石川教授是該論文的共同通訊作者,博士生張曉是論文的共同第一作者,陳冰冰講師是論文的作者之一。他們在新型Au/α-MoC1-x催化劑的構建,及其優異的低溫WGS反應性能的發現中具有突出的貢獻。相關研究成果擁有自主知識產權,已授權發明專利(專利號:ZL 2015 1 0253637.6)。研究工作得到了國家自然科學基金、973計劃等項目的資助。



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