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2021/12/25
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Science Advances: 高興森等揭示高密度納米點陣列中可控鐵電拓撲疇
春風易綠花城老 秋釀難斟一夜高
過去十年，凝聚態中拓撲物理的研究算是風生水起，誕生了一系列令人「振奮」的發現，如量子霍爾效應、拓撲絕緣體、反常量子霍爾效應、外爾半金屬相等。這些拓撲物理闡述了動量空間中的拓撲量子效應。與此熱鬧非凡相比，對實空間拓撲結構的研究就要安靜平和得多。尤其是在自旋有序體系，陸續發現了渦旋態 (vortex)、施格爾米子 (skyrmion)、Meron等奇異的拓撲結構。這些發現加深了人們對凝聚態物理的認識，有望孕育出拓撲量子計算、新材料及電子器件新技術。2016年關於拓撲相的諾貝爾獎公告指出：「今年的物理學獎獲獎人開啟了通往奇異物質狀態研究的未知世界的大門，他們的成果促成了物質科學理論方面的突破並帶來了新型材料研發方面的嶄新視野」。這段公告恰如其分地描繪和預測了拓撲物理的面貌與前景。
圖1. 鐵性材料中幾種拓撲疇示意圖。A：流量閉合的渦旋疇 (Flux-closure vortex)，B：反渦旋疇 (Anti-vortex)，C：斯格爾米子疇(Skyrmion)，D：中心發散型拓撲疇，E：中心收斂型拓撲疇。
然而，與磁性體系的景象很不同，對唯像類似的鐵電體系中拓撲結構的探索卻顯得要艱難和緩慢得多。新奇的一維拓撲疇研究尚處於初期階段，實際的拓撲疇及奇異物性亟待探索。由於鐵電疇結構可廣泛影響材料的壓電、電導、非線性光學等特性，這類奇異的拓撲疇也有望帶來一系列新物性及潛在應用。早在2004年，Naumov就預言超小尺度系統 (~ 3.2 nm)中可存在雙穩態渦旋疇 (flux-closure vortex)，有望實現超高密度存儲 (50 Tb/in2) [1]。但迄今為止，實驗實現鐵電拓撲疇依然是星星之火。得益於超高分辨透射電子顯微術及原子力技術的發展，鐵電體中的神秘拓撲疇結構正在脫衣解帶，令人津津樂道的故事包括：美國橡樹嶺國家實驗室Kalinin小組採用掃描探針在BiFeO3薄膜上施加電場，寫出了渦旋疇和中心型拓撲疇，雖然尚缺乏穩定性和可控性 [2, 3]。Rutgers 大學Sang W. Cheong小組則在一些反常鐵電體單晶(尤其六角錳氧化物中)中看到大範圍vortex-antivortex 拓撲缺陷美景，其視覺炫目程度更甚於物理內涵魅力 [4, 5]。中科院金屬所馬秀良小組以及伯克利Ramesh小組採用球差校正高分辨電鏡分別在PbTiO3/SrTiO3多層膜和超晶格中觀察到自發的緊密排列渦旋疇陣列；他們分別在Science與Nature上撰文，引起廣泛關注 [6, 7]。這兩類類拓撲疇結構因為拓撲保護性而表現出很好穩定性，雖然他們在操控與反轉這些疇結構方面依然未能盡興。事實上，這種穩定性與可控性難以兼顧的困境已成為實現鐵電拓撲器件應用的魔咒，獲得高穩定性且可受外場操控與讀寫的鐵電拓撲疇結構似乎是新一代高密度拓撲器件的關鍵性挑戰。過去三年多來，華南師範大學先進材料研究所(IAM)高興森教授小組 (第一作者是博士生李忠文) 聯合中科院金屬所和深圳先進技術研究院等單位對穩定可調控鐵電拓撲疇結構開展了艱苦探索，所經歷的迷宮之路難以述說，但終究取得一些進展。他們剛剛在《Science》子刊《Science Advances》上發表了題為 「High density array of ferroelectric nanodots with robust and reversibly switchable topological domain state」 的研究論文，講述了其中的一個故事。這裡對這一工作略作敘述，以飱讀者。
為實現穩定性與可操控性兼顧，作者採用高質量外延鐵電納米點實現對疇結構的調控，希望通過納米點界面和表面效應來穩定拓撲疇，並打破阻礙操控的拓撲疇之間強耦合。最終，他們通過精細的矢量壓電顯微術獲取了高質量的疇結構圖像，並發展了三維疇結構重建分析方法。他們還算幸運，在高密度外延陣列BiFeO3納米點 (直徑 ~ 60 nm)中觀測到一類自發的中心型極化拓撲疇(屬於vortex之一種)，包括中心發散型、中心收斂型、發散-收斂雙中心型等形態(見圖)。他們通過實驗觀測和相場模擬相結合，揭示出這類拓撲疇可產生於移動電荷含量較高的鐵電納米點中，通過疇核附近電荷富集降低退極化能來提升其穩定性。更有意義的是，通過掃描探針施加電場，可對這類拓撲疇進行翻轉操控，實現中心收斂型與發散型拓撲疇之間往複切換(可實現「0」與「1」存儲、寫入與擦除)。這類結構可長時間穩定存在，且重複性較高。這一工作為進一步探索新型極化拓撲疇的產生及調控提供了某種思路。歸因於這類拓撲疇的高度穩定性和往複翻轉操控性，這一工作也為未來實現高密度拓撲電子學器件(如非易失隨機存儲或邏輯器件)提供了某種候選方案，雖然未必真的可行。
這一工作持續時間長、彎路多、付出大，收穫也算是綠水微瀾，其中依然有很多問題和不解之處，容當後繼。一位師長曾給該工作主要作者高興森老師寫過幾句話，以描繪其科研人生之滋味，曰：「春風易綠花城老，秋釀難斟一夜高。歲月輪迴憂樂往，此生無醉更亾聊」。這是說：你們每日每夜都很辛勞，做出了很多結果和數據，做到花城廣州都老了。只是到了秋天，用你們的收穫釀成的美酒未必值得一夜不醉不歸。不過，歲月流延、日復一日，當先天下憂而後天下樂，勉力去冥思苦想、潛心勞作。但如果一生沒有幾回快意陶醉之夜，那科研不是很無聊而無所依託了嗎？！這裡「亾」字很形象，表達了人遇到前面的障礙阻擋時採取的態度，是跨越阻擋還是就地停滯，乃是人生的不同。謹以前兩句作為本文標題，以資心意。
The last but not the least，當鳴謝國家重點研發計劃、973計劃和國家自然科學基金委員會，也承蒙廣東省珠江學者項目、廣東省科技計劃重點項目的鼎力支持。
圖2. 高密度外延BiFeO3納米點陣列及幾種典型中心型拓撲疇。(A)為納米點陣列SEM像。(B)為納米點中中心疇壓電顯微鏡(PFM)像及相應疇結構：從左到右分別為壓PFM面外像、不同樣品轉動角度的PFM面內像、通過壓電顯微像合成的面內極化分布圖及對應的疇結構示意圖。從上到下分別為：中心收斂型疇、中心發散型疇、收斂-發散雙中心疇、中心發散-收斂雙中心疇。其中收斂-發散型和發散-收斂型可認為等價結構。(C) 圖為拓撲疇富集電荷輔助形成的相場模擬圖：分別為納米點中心疇的柱狀模型，以及上表面正電荷富集、負電荷富集、一半正-半負電荷富集所對應的三維極化分布圖；(D)為樣品的掃描熱離子顯微鏡成像(STIM)的振幅分布圖與形貌疊加的合成圖，表明離子(如氧空位)在納米點表面不均勻分佈，可為電荷納米點中不同電荷富集狀態的佐證。
相關成果以「High-density array of ferroelectric nanodots with robust and reversibly switchable topological domain states」為題在美東時間2017年8月18日、北京時間8月19日發表於《Science Advances》，點擊閱讀原文或通過以下鏈接查看：
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參考文獻
[1]I. I. Naumov, L. Bellaiche, and H. X. Fu, Unusual phase transitions in ferroelectric nanodisks and nanorods. Nature 432, 737–740 (2004).
[2]R. K. Vasudevan, Y. C. Chen, H. H. Tai, N. Balke, P. Wu, S. Bhattacharya, L. Q. Chen, Y. H. Chu, I. N. Lin, S. V. Kalinin, and V. Nagarajan, Exploring topological defects in epitaxial BiFeO3 thin films. ACS Nano 5, 879–887 (2011).
[3]N. Balke, S. Choudhury, S. Jesse, M. Huijben, Y. H. Chu, A. P. Baddorf, L. Q. Chen, R. Ramesh, and S. V. Kalinin, Deterministic control of ferroelastic switching in multiferroic materials. Nature Nanotech. 4, 869-875 (2009).
[4]T. Choi, Y. Horibe, H. T. Yi, Y. J. Choi, W. Wu, and S.-W. Cheong, Insulating interlocked ferroelectric and structural antiphase domain walls in multiferroic YMnO3. Nature Mater. 9, 253–258 (2010).
[5]F. T. Huang, B. Gao, J. W. Kim, X. Luo, Y. Wang, M. W. Chu, C. K. Chang, H. S. Sheu, and S. W. Cheong, Topological defects at octahedral tilting plethora in bi-layered perovskites. npj Quant. Mater. 1, 16017 (2016).
[6]Y. L. Tang, Y. L. Zhu, X. L. Ma, A. Y. Borisevich, A. N. Morozovska, E. A. Eliseev, W. Y. Wang, Y. J. Wang, Y. B. Xu, Z. D. Zhang, and S. J. Pennycook, Observation of a periodic array of flux-closure quadrants in strained ferroelectric PbTiO3 films. Science 348, 547-551 (2015).
[7]A. K. Yadav, C. T. Nelson, S. L. Hsu, Z. Hong, J. D. Clarkson, C. M. Schlepuetz, A. R. Damodaran, P. Shafer, E. Arenholz, L. R. Dedon, D. Chen, A. Vishwanath, A. M. Minor, L. Q. Chen, J. F. Scott, L. W. Martin, and R. Ramesh, Observation of polar vortices in oxide superlattices. Nature 530, 198–201 (2016).
今日Nature背靠背: 楊蘭組等利用奇妙拓撲性質, 增強光學感測靈敏度
Nano Letters: 獻給至愛梵高——靈動的星空
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